Theodorakis schuf mit der Titelmelodie zu dem Film "Alexis Sorbas" (1964) das möglicherweise bekannteste griechische Musikstück überhaupt. Es wird bis heute weltweit gespielt. In seiner Heimat genießt er Heldenstatus, da er im Zweiten Weltkrieg im Widerstand gegen die deutsche Besatzung war und sich als Aktivist gegen die Militärjunta betätigte, die Griechenland 1967 bis 1974 regierte.
Bis heute ist der Musiker ein engagierter politischer Aktivist und nimmt an Demonstrationen teil - zuletzt etwa an Versammlungen zu dem Namensstreit zwischen Griechenland und Mazedonien. Im Februar 2012 wurde er bei einer Demonstration gegen die Sparpolitik der griechischen Regierung vor dem Parlament von der Polizei mit Tränengas besprüht.